Transport thermique anisotrope dans des oxydes à chaînes de spin
contacts : Loreynne Pinsard-Gaudart, Romuald Saint-Martin
Les nouvelles technologies mises en œuvre actuellement suscitent des demandes croissantes auprès de l’industrie électronique dont la capacité des circuits électroniques et de leurs microprocesseurs croît de façon explosive en suivant la loi de Moore. Le nombre croissant de transistors par unité de surface entraîne des échauffements considérables qui sont nuisibles au bon fonctionnement des systèmes et posent des problèmes d’évacuation de la chaleur générée, de façon très localisée, dans les composants électroniques. Afin de maîtriser les flux de chaleur créés, il est indispensable d’utiliser des matériaux nouveaux capables de conduire très rapidement et efficacement, c’est à dire de façon unidirectionnelle, la chaleur vers un dissipateur thermique.
Au cours des six dernières années, notre équipe a poursuivi ses travaux dans le domaine des matériaux de basse dimensionnalité, qui présentent la propriété particulièrement intéressante du transport de chaleur unidimensionnel. Les processus de transfert de chaleur à l'état solide se sont toujours révélés d'une importance fondamentale. Un aperçu du comportement et de l'interaction des quasi-particules, des états fondamentaux et des excitations associées dans l'état de non-équilibre peut être obtenu à partir de phénomènes de transport. Classiquement, les électrons et les phonons étaient connus pour être les porteurs de chaleur dans les solides. Cependant, d'importantes preuves expérimentales ont confirmé l'idée que le transport de chaleur peut être réalisé via les excitations de spins au sein du système. Les matériaux étudiés sont les cuprates de faible dimension Sr2CuO3 (213), SrCuO2 (112) et La5Ca9Cu24O41 (LCCO) présentant dans leurs structures un alignement d'ions Cu 2+ de spin 1/2 en chaînes ou en échelles linéaires, montrant ainsi un caractère 1D. Des monocristaux sont donc nécessaires. Afin de réaliser des mesures de conductivité thermique dans les meilleures conditions, des monocristaux parfaitement homogènes et d'excellente qualité sont synthétisés par la méthode de fusion de zone solvante (technique : four à image).
Leur conductivité thermique dans la direction 1D est décrite comme la somme de deux contributions, l'une phononique et l'autre d'origine magnétique. Afin de mieux comprendre les différents mécanismes d’interaction compétitive, l’influence sur la conductivité thermique de la pureté des composés et du dopage sur le site de cuivre (et sur le site du strontium) a déjà été étudiée, voir la figure 1.
Figure 1 : Conductivité thermique magnétique κmag de monocristal de SrCuO2 pour différentes puretés. Cette sensibilité extrême aux impuretés implique que la diffusion des défauts de spin est le processus le plus pertinent à faible T. Insert: monocristal de SrCuO2 avec une pureté de 4N (99,99%).
Les cuprates 1D ont la particularité de présenter des conductions thermiques balistiques extrêmement élevées, avec un transport de chaleur s’effectuant principalement par des excitations magnétiques qui se propagent dans la direction des chaînes de spins (unidirectionnelles). Des mesures de conductivité thermique ont montré que la pureté des systèmes 1D joue un rôle important à basse température ; En effet, la diminution de la densité des défauts dans de tels composés implique une diminution des interactions phonon-défaut qui, par conséquent, augmente la valeur maximale de la conduction thermique à basse température. Par ailleurs, nous avons mis en évidence l’effet « briseur de chaînes » en introduisant volontairement des impuretés dans les chaînes de spins, impliquant une diminution drastique de la conductivité thermique. L’étude du mécanisme de transport de chaleur dans les cuprates 1D a été effectuée par diffusion de neutrons inélastiques (spectres d’excitations magnétiques et de phonons): interactions spinons (ou phonons) - défauts ou spinons - phonons à basse et haute température respectivement, ce qui nous a permis de sonder l’effet de l’introduction d’un taux contrôlé d’impuretés sur la propagation des quasi-particules de spinons et de phonons et de prédire les impacts résultants sur les propriétés de transport de chaleur dans ces matériaux. L’étude des interactions spinons-défauts a permis de mettre en évidence l’ouverture systématique d’un pseudo gap de spins à basse énergie dans le continuum à deux spinons de ces cuprates 1D, en réponse à la segmentation des chaînes de spins, voir la figure 2.
Figure 2 : Conduction thermique balistique mesurée sur un monocristal de SrCuO2, Mise en évidence d'une ouverture de pseudo pour le composé SrCu1-xNixO2, Mesure de neutron inélastique sur le composé SrCu1-xMgxO2.
selected publications:
- "Angle resolved photoemission spectroscopy study of the spin-charge separation in the strongly correlated cuprates SrCuO2 and Sr2CuO3 with S= 0 impurities" Dalila Bounoua, Romuald Saint-Martin, Ji Dai, Tobias Rödel, Shamashis Sengupta, Emmanouil Frantzeskakis, François Bertran, Patrick Lefevre, Franck Fortuna, Andrés F Santander-Syro, Loreynne Pinsard-Gaudart, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 225, 49-54 (2018)
- "Finite size effect on the magnetic excitations spectra, phonons and heat conduction of the quasi-one-dimensional spin chains system SrCuO2", Dalila Bounoua, Romuald Saint-Martin, Sylvain Petit, Frédéric Bourdarot, Loreynne Pinsard-Gaudart, Physica B: Condensed Matter 536, 323-326 (2018)
- "Effect of different in-chain impurities on the magnetic properties of the spin chain compound SrCuO2 probed by NMR", Yannic Utz, Franziska Hammerath, Roberto Kraus, Tobias Ritschel, Jochen Geck, Liviu Hozoi, Jeroen van den Brink, Ashwin Mohan, Christian Hess, Koushik Karmakar, Surjeet Singh, Dalila Bounoua, Romuald Saint-Martin, Loreynne Pinsard-Gaudart, Alexandre Revcolevschi, Bernd Büchner, Hans-Joachim Grafe, Physical Review B 96,115135 (2017)
- " Magnetic ordering in the ultrapure site-diluted spin chain materials SrCu1−xNixO2 ", Gediminas Simutis, M Thede, Romuald Saint-Martin, Anand Mohan, Christopher Baines, Zurab Guguchia, Rustem Khasanov, Christian Hess, A Revcolevschi, B Büchner, Andrey Zheludev, Physical Review B 93, 214430 (2016)
- "Single-crystal growth of Mg- and Ni-doped chain compound SrCuO2 by the traveling-solvent Floating-zone method and chain breaking effect induced by the dopants", R. Saint-Martin, P. Berthet, A. Revcolevschi, Journal of Crystal Growth 415, 118 (2015)
- "Spin Gap in the Single Spin-1/2 Chain Cuprate Sr1.9Ca0.1CuO3", F. Hammerath, E. M. Brüning, S. Sanna, A. Mohan, Y. Utz, N. S. Beesetty, R. Saint-Martin, A. Revcolevschi, C. Hess, B. Büchner, and H.-J. Grafe, Physical Review B 89, 188410 (2014)
- "Bond disorder and spinon heat transport in the S = ½ Heisenberg spin chain compound Sr2CuO3: from clean to dirty limits", A.Mohan, N. Sekhar Beesetty, N. Hlubek, R. Saint-Martin, A. Revcolevschi, B. Büchner, C. Hess, Physical Review B 89, 104302 (2014)